ChromiumOS64 プロジェクトでは、Google Chrome OS のソースを ポーティングして Chrome OS の 64 ビット版をビルドしたそうだ。
http://www.chromiumos64.org/

VMware のイメージファイルが公開されている。

64ビットがなぜ必要か?の理由だが、x86-64 をサポートするItel Atom 300シリーズや AMD Neo, Via Nano 用とのことだ。もちろん Core 2,Core i,Phenomなどでも使えるそうだ。

winimage で VMware のイメージファイルを USB メモリに書き込んで LiveUSB の作成も可能とのこと。(16GB以上のUSBメモリが必要 ??)

http://www.winimage.com/download.htm

Windows や 他の Linux も 64ビット版がある。
Chrome OS 正式版も 32 ビット,64 ビット版の 2 種が提供されるのかもしれない。